化石燃料的燃烧向大气中排放了大量的一氧化氮（NO），NO的过量累积会导致严重的环境问题（酸雨、全球变暖等），从而威胁人类健康。降低NO的浓度并将其转化为高价值的产物是一个重要的研究课题。氨（NH3）是农业、能源和化工领域的重要化学物质，目前NH3的工业生产以Haber−Bosch工艺为主，该方法条件苛刻且排放大量温室气体。电催化一氧化氮还原反应（NORR）兼具净化污染物NO与合成高附加值NH3的双重潜力，对促进氮循环和可持续发展具有重要意义。
近日，贵州大学化学与化工学院朱纯/梁锦霞教授理论与计算化学课题组采用第一性原理计算方法从理论上预测了一种具有高稳定性、高催化活性和高选择性的石墨氮化碳碳空位负载过渡金属单原子催化剂——Ti1-Cv-CN。研究表明，Ti1-Cv-CN中Ti单原子作为催化活性中心，通过“电子给予/反馈”机制，以N端吸附模式高效捕获并活化NO分子。同时，Ti单原子作为电荷传输通道，可在吸附物与载体之间快速转移电荷，从而促进反应进程。Ti1-Cv-CN对应的NH3析出极限电势UL(NH3)为0.00 V，且其对竞争性析氢反应（HER）的抑制作用显著，表明该催化剂在NORR中表现出优异的电催化活性与选择性。无论NO浓度如何变化，Ti1-Cv-CN均满足UL(NH3) > UL(N2) > UL(H2)，说明其在高NO浓度条件下仍能保持良好的电催化性能与NH3选择性。该研究不仅预测了Ti1-Cv-CN在NORR反应中具有广阔的应用前景，也为高效NORR单原子催化剂（SACs）的设计提供了重要的理论依据。
该工作以“Computational screening of g-C3N4 supported transition metals single-atom catalysts for electrocatalytic NO reduction reaction”为题发表在《Journal of Colloid and Interface Science》（中科院一区、影响因子9.7）。论文的第一作者为贵州大学化学与化工学院2021级博士研究生王若雅。
文章链接：https://doi.org/10.1016/j.jcis.2025.138822
团队成员介绍：
朱 纯：贵州大学教授，中国化学会高级会员、博士生导师、美国密歇根州立大学和南方科技大学访问学者、贵州大学学科学术带头人。主要研究方向为：单原子/单团簇催化剂的设计及其催化机制的理论研究。主持国家和省部级项目共10项，目前已在Nat. Catal.、Angew. Chem. In. Ed.、ACS Catal.、J. Mater. Chem. A、Chin. J. Catal.、Nano Res.等期刊发表SCI论文50余篇。
梁锦霞：贵州大学教授，博士生导师、贵州大学学科学术带头人、“西部之光”优秀访问学者。主要研究方向为：单原子/单团簇催化剂的设计及其催化机制的理论研究。主持国家和省部级项目共6项。目前已在Acc. Chem. Res.、Chem. Rev.、Angew. Chem. Int. Ed.、Chem、Nat. Commun.、ACS Catal.、Chin. J. Catal.等期刊上发表论文50余篇。
一审：王海燕 一校：任雪莹
二审：吕梦岚 二校：林 敏
三审：杨 静 三校：何思瑶
